Efter seriesegern i division två 1964 var Leeds tillbaka i högsta divisionen. Laget var nära att ta hem ligatiteln men fick till sist ge sig i kampen mot Manchester United som slutade på samma poäng som Leeds men med bättre målkvot. I FA-cupen tog man sig till final men förlorade mot Liverpool efter förlängning. Leeds gjorde därmed sin dittills bästa säsong och lagkaptenen och mittfältaren Bobby Collins fick priset som Årets fotbollsspelare i England. I övrigt bestod laget av målvakten Gary Sprake, ytterbackarna Paul Reaney och Willie Bell, mittbackarna Jackie Charlton och Norman Hunter, mittfältarna Billy Bremner och Johnny Giles, vänsteryttern Albert Johanneson samt centrarna Jim Storrie och Alan Peacock. I truppen fanns också vänsterbacken Terry Cooper, högeryttern Peter Lorimer och allroundspelaren Paul Madeley som senare kom att få viktiga roller i laget. Tränare var Don Revie som ledde laget mellan 1961 och 1974.
Även säsongen 1965/66 slutade Leeds på andra plats i ligan, denna gång sex poäng efter Liverpool. Laget var också med i Mässcupen där man tog sig till semifinal. Där blev det dock förlust mot spanska Real Zaragoza efter omspel. Bland årets debutanter fanns målvakten David Harvey, mittfältarna Mick Bates och Terry Hibbitt, vänsteryttern Eddie Gray samt högeryttern Mike O’Grady som värvades från Huddersfield. Peter Lorimer tog en ordinarie plats i laget och blev bäste målskytt med totalt nitton mål. Säsongerna 1966/67 och 1967/68 slutade båda med en fjärdeplats i ligan för Leeds. 1967 tog man sig till final i Mässcupen men förlorade mot Dinamo Zagreb. Ett år senare lyckades man äntligen vinna turneringen efter att ha besegrat ungerska Ferencváros i finalen. Våren 1968 tog man också hem segern i Ligacupen efter att Terry Cooper gjort matchens enda mål i finalen mot Arsenal. Nya i laget var mittfältaren Terry Yorath samt centern Mick Jones som värvades från Sheffield United.
Säsongen 1968/69 tog Leeds sin första ligatitel efter att ha tagit 67 poäng, sex poäng mer än tvåan Liverpool. Laget var obesegrat på hemmaplan och förlorade bara två bortamatcher, mot Burnley och Manchester City. I Mässcupen åkte Leeds ut mot ungerska Újpest i kvartsfinalen. Leeds kunde inte försvara ligatiteln 1969/70 utan slutade på andra plats, nio poäng efter Everton. Även i FA-cupen fick Leeds nöja sig med andra plats. Finalen mot Chelsea slutade 2–2 och i omspelet vann Londonlaget med 2–1 efter förlängning. I Europacupens första omgång slog Leeds norska Lyn med hela 10–0 och i returen i Oslo blev det 6–0. Sedan besegrade Leeds Ferencváros och Standard Liège innan det tog stopp i semifinalen mot Celtic. Leeds förlorade med 0–1 hemma och returen som Celtic vann med 2–1 spelades på Hampden Park inför 136 505 åskådare – den högsta publiksiffran någonsin i en europeisk cupmatch. Billy Bremner blev utsedd till Årets spelare i England och bland nyförvärven fanns anfallaren Allan Clarke från Leicester City som tillsammans med Mick Jones blev lagets bäste målskytt med totalt 26 mål. Säsongen 1970/71 slogs Leeds med Arsenal om ligatiteln, men Arsenal drog längsta strået och Leeds slutade återigen på andra plats. I FA-cupens femte omgång förlorade Leeds sensationellt mot division fyra-laget Colchester United. Däremot vann man Mässcupen för andra gången efter finalseger över Juventus. Första matchen i Turin slutade 2–2 och returen i Leeds slutade 1–1 – Leeds vann därmed tack vare fler gjorda bortamål. Ny i spelartruppen denna säsong var skotske centern Joe Jordan från Greenock Morton.
Hemmatröjan 1964–1971 var helt vit med en blå uggla i en cirkel på ena bröstet. I första finalmatchen av Mässcupen 1967 (borta mot Dinamo Zagreb) spelade Leeds i kortärmade tröjor med V-hals. Strumporna hade en gul och en blå rand högst upp. I returmötet spelade Leeds i sina vanliga långärmade tröjor. I Ligacupfinalen 1968 hade tröjorna ett guldfärgat klubbmärke. I 1968 års final av Mässcupen, hemma mot Ferencváros, spelade Leeds i blå tröjor och bärnstensfärgade byxor och strumpor (i returen i Budapest spelade man i sitt ordinarie vita matchställ). I FA-cupfinalen mot Chelsea 1970 användes röda strumpor tillsammans med de vita tröjorna och byxorna (i omspelet spelade Leeds i helvitt). I första finalmatchen borta mot Juventus i Mässcupen 1971 spelade Leeds i röda tröjor, vita byxor och röda strumpor. I returmötet på hemmaplan spelade Leeds i kortärmade tröjor med bokstäverna ”LUFC” istället för ugglan.
