1969 gjorde Charlie George och Ray Kennedy ligadebut för Arsenal vid 18 års ålder. I laget fanns sedan tidigare målvakten Bob Wilson, ytterbackarna Peter Storey och Bob McNab, mittbackarna Frank McLintock och Peter Simpson, mittfältarna George Graham och Jon Sammels, anfallaren John Radford och yttern George Armstrong. Tränare var Bertie Mee som ledde laget mellan 1966 och 1976.

I ligan kom Arsenal bara på tolfte plats 1969/70, men istället tog man sin första europeiska cuptitel när man besegrade Anderlecht i finalen av Mässcupen (föregångaren till UEFA-cupen). Nästa säsong, 1970/71, skolades Peter Storey om till mittfältare och Pat Rice tog en ordinarie plats som högerback. Arsenal slogs med Leeds United om ligatiteln och kampen avgjordes inte förrän i sista omgången. Arsenal besegrade lokalkonkurrenten Tottenham Hotspur efter ett sent mål av Ray Kennedy och tog sin första ligatitel på arton år. Laget hade också tagit sig till final i FA-cupen och fem dagar senare, den åttonde maj 1971, mötte man Liverpool på Wembley. Det var mållöst efter nittio minuter och i förlängningen tog Liverpool ledningen genom Steve Heighway, men Eddie Kelly kvitterade och med tio minuter kvar gjorde Charlie George segermålet, ett skott från tjugo meter. Arsenal blev därmed andra klubb på 1900-talet att vinna ”dubbeln” – Tottenham hade gjort samma sak tio år tidigare.

I december 1971 värvades Alan Ball från Everton för den brittiska rekordsumman 220 000 pund. Laget kunde trots det inte försvara ligatiteln utan slutade på femte plats, men man gick ännu en gång till final i FA-cupen. Den här gången blev det dock förlust med 0–1 mot Leeds. I Europacupen slog Arsenal ut norska Strømsgodset och schweiziska Grasshoppers men åkte sedan ut mot blivande mästarna Ajax. 1973 kom Arsenal på andra plats i ligan, men sedan började det gå sämre. Under de tre följande säsongerna slutade laget på tionde, sextonde och sjuttonde plats. Bertie Mee avgick 1976 och ersattes av Terry Neill som under sin första säsong 1976/77 ledde laget till en åttondeplats i ligan. I takt med att guldlaget från 1971 splittrades etablerade sig flera unga spelare i laget i mitten av 70-talet. Bland de nya spelarna fanns mittbacken David O’Leary, mittfältarna Liam Brady och Graham Rix samt anfallaren Frank Stapleton. 1976 värvade man dessutom centern Malcolm Macdonald från Newcastle och mittfältaren Alan Hudson från Stoke. Macdonald, som hade värvats för den ovanliga summan 333 333 pund och 34 pence, gjorde 25 mål och blev skyttekung under sin första säsong i Arsenal.

Hemmatröjan på 70-talet var samma som tidigare, men från och med 1969 var strumporna röda med en vit rand. Som reservställ användes i första hand gula tröjor, blå byxor och gula strumpor. De långärmade tröjorna var helt gula medan de kortärmade hade blå hals och muddar. Säsongen 1976/77 användes helt gula strumpor utan blå rand.

I FA-cupmatchen mot Blackpool i januari 1970 spelade Arsenal i helvitt. Matchen slutade 1–1 och i omspelet hade Arsenal återigen vita tröjor, men byxorna var blå och strumporna röda. Den vita tröjan användes även i bortamatchen mot Luton Town i mars 1975 och då tillsammans med vita byxor och röda strumpor. Mörkblå tröjor hade förbjudits 1968 då de ansågs vara för lika domarnas svarta tröjor, men i november 1970 gjorde Arsenals marinblå tröja comeback i ligamatchen borta mot Blackpool. Arsenal hade ansökt om dispens att använda dessa tröjor då både deras ordinarie rödvita och de gula bortatröjorna krockade med Blackpools mandarinfärgade tröjor.

I FA-cupfinalen 1971 spelade Arsenal i gula tröjor. Ovanför kanonen på ena bröstet återfanns en silhuett av FA-cuppokalen och under kanonen årtalet 1971. I 1972 års FA-cupfinal spelade Arsenal i sina ordinarie rödvita tröjor. FA-cupen fyllde 100 år och för att markera detta återfanns årtalen 1872 och 1972 på varsin sida om FA-cupsilhuetten på bröstet.